Sus películas arreligiosas como Viridiana, Simón del desierto y La Vía Láctea han recibido severas críticas del Vaticano. Su agresivo sarcasmo se centra en la Iglesia, en la que es incapaz de ver más allá de lo que consideró formalismo eclesiástico. Buñuel poseía un amplio conocimiento de la letra del cristianismo pero no de la espiritualidad; sabía el dogma pero careció de la vivencia personal. Fue, a pesar suyo un eterno buscador de Dios, aunque por vía negativa.

Viridiana constituía un paso adelante en la obra del director aragonés. Viridiana era la hermana espiritual de Nazarín ( título de otra película de Buñuel anterior a ésta que no se había podido ver en Europa), una antigua monja cuya educación tardía era el tema del film. Más aún que Nazarín, Virdiana pone de manifiesto la paradoja del enfoque de Buñuel sobre el cristianismo: cuánto más violentamente ataca a la Iglesia, más sujetos aparecen sus personajes religiosos a las tentaciones de la carne y el demonio. Es como si reconociera en ciertas personas una aptitud natural hacia la beatitud y la santidad que se ve impedido a mancillar.

La bondad se equipara en sus filmes con la presunción, la hipocresía y la destrucción. Viridiana fue acusada entonces de blasfema: pero lo que Buñuel realmente considera degradante es la forma en la que la religión cristiana desprecia muchas de las cosas que hacen la vida digna de ser vivida. La propia reflexión de Buñuel sobre el film está encerrada en las siguientes palabras: "La gente siempre quiere una explicación para todo. Este es el lógico resultado de siglos de educación burguesa. Y cuando no pueden explicar algo, terminan por acudir a Dios. Pero, ¿qué ganan con eso si después tienen que explicar a Dios?"